改进的化学气相沉积生长方法，消除杂质，制备单层单晶石墨烯！

科学家们研究了一个真正的单层，即大面积石墨烯薄膜覆盖在大面积铜箔上。改进了化学气相沉积(CVD)生长方法，消除了石墨烯生长在铜箔上的所有碳杂质。这种均匀“完美”的单层单晶石墨烯有望被用作超高分辨率透射电镜成像和光学设备的超薄支撑材料。也可作为一种合适的石墨烯，以实现非常均匀的功能化，这将促使推动许多其他应用，特别是用于各种类型的传感器。

来自Ulsan国家科学技术研究所(UNIST)基础科学研究所(IBS)多维碳材料中心(CMCM)的Rodney Ruoff主任，领导的这个研究小组。这似乎是一系列关于单层石墨烯类似中最新的一个。然而，这一成果与之前数千篇论文的不同之处在于，它们都没有真正描述大面积的单层石墨烯，Adlayers(双层或多层区域)一直存在。IBS的科学家们改进了化学气相沉积(CVD)生长方法，消除了石墨烯生长在铜箔上的所有碳杂质。

▲ 百叶片,千叶轮,砂带,砂圈,切割片,磨片

金属箔(尤其是铜箔)上的化学气相沉积(CVD)是目前制备大面积高质量石墨烯薄膜最具发展前景的方法。研究小组研究了生长在铜箔上的石墨烯薄膜中为什么会出现“adlayers”，发现薄膜中的碳杂质直接导致adlayers的成核和生长。通过使用飞行时间二次离子质谱和燃烧分析，发现商业铜箔有‘过量的碳’，尤其是在表面附近，深度约为300纳米。通过与世界上最大的铜箔供应商之一，江西铜业有限公司的一位技术专家讨论，研究人员了解到：

在生产过程中，碳嵌在铜箔中，可能来自用于润滑铜箔在高温轧制时接触的轧辊碳氢基油。在H2温度为1060℃的条件下完全去除碳后，能够实现无adlayfree，从而实现真正的单层石墨烯薄膜。通过同样的方法，IBS的科学家们还在单晶铜箔上获得了无adlayer单层和单晶石墨烯薄膜。该研究的第一作者之一王美辉（音译）解释说：我们这样就解决了之前CVD石墨烯薄膜(adlayers and grain boundaries, GBs)同时合成中一直存在的两个问题。的确，在大面积(例如单层或双层)上实现层数的完美均匀性，可以用来确保设备性能的一致性。

▲ 百叶片,千叶轮,砂带,砂圈,切割片,磨片

Adlayer区域的区别在于，当存在于器件的活动区域时，Adlayer区域的密度和尺寸也不同。除了adlayers, GBs还存在于CVD制备的多晶石墨烯薄膜中，不同晶体取向的石墨烯岛连接在一起形成薄膜。GBs的存在降低了载流子的迁移率和导热率，降低了机械强度。尽管如此，科学家们在单晶薄膜上留下了一个迷人的特征：这种单晶石墨烯包含高度定向的平行“褶皱”，长度为厘米，宽度约为100纳米，间隔20至50微米。与adlayers和GBs一样，褶皱可以显著降低石墨烯的载流子迁移率。

为了消除adlayers, GBs和褶皱的这种散射效应，研究小组在两个相邻褶皱之间的区域，以及平行于褶皱的晶体管上绘制了场效应晶体管的图形。与多晶石墨烯薄膜中呈准随机分布的褶皱不同，褶皱在大面积单晶石墨烯薄膜中高度排列。这使得很容易从褶皱之间的区域制造集成高性能器件。两个相邻褶皱之间的区域是‘干净的’，没有任何褶皱、adlayers或GBs，这使得该器件具有很高的电子迁移率和空穴迁移率。

▲ 百叶片,千叶轮,砂带,砂圈,切割片,磨片

场效应晶体管显示出非常高的室温载流子迁移率值约为1.0 x 104 cm2V-1s-1。如此高的载流子移动性“转化”为具有高性能的各种有用设备。开发大面积无adlayer单晶石墨烯的方法是一个突破。这种均匀、“完美”的单层单晶石墨烯，有望被用作超高分辨率透射电镜成像和光学设备的超薄支撑材料。也可作为一种合适的石墨烯，以实现非常均匀的功能化。本研究由基础科学研究所资助，其研究成果发表在《先进材料》上。